在高温多雨的地区，沥青路面容易产生车辙和水损害现象。需要对沥青或沥青混合料(HMA)进行改性，以获得更好的抗车辙性能与水稳定性能^[1-2]。一方面，以往的抗车辙类改性剂取得了较好的使用效果，但材料成本较高，对于造价低的道路难以推广使用; 另一方面，大量的农业、工业以及生活固体废物缺少大规模的应用途径。这些固体废物既占用堆放空间，又对环境造成污染^[3]。越来越多的固体废物被用作新型改性剂添加到沥青路面中，使得固体废物改性沥青路面研究成为道路领域的研究热点^[4-5]。此外，传统的沥青混合料设计方法中^[6-7]，通过改变单一变量的不同水平来观察其对响应变量的影响需要进行大量试验，从而浪费时间与资源^[8]。因此需要使用更加科学的试验设计方法，建立固体废物用于沥青路面材料设计的性能预测模型，以获得工程问题下资源、成本与性能的最优解。

中国每年产生1 300万只废轮胎，年增长率6%~8%^{[4, 9]}。废轮胎回收利用方法中，相比于制成橡胶粉，热解法具有资源回收利用更精细化的特点^[10-11]。研究发现废轮胎热解炭黑(PCB)具有与矿粉相似的流变性能^[12]。PCB提高了沥青的高温性能，且显著改善基质沥青的耐热、光与氧老化性能^[13]。但PCB使集料与沥青间界面作用力减弱，从而导致抗水损害性能较差^[14-15]。全球每年产生500万吨废鸡毛(WCF)^[16]。2%掺量的WCF具有与同掺量SBS改性沥青相近的流变性能，并具有更好的储存稳定性^[17]，WCF可以增加沥青混合料水稳定性能^[18]。

响应曲面法(RSM)是数学方法与统计方法结合的产物，用于对响应受多个自变量影响的问题进行建模与分析，可用于分析给定自变量的响应值, 确定自变量的显著性以及自变量间的交互作用，从而预测多自变量交互作用下的最优响应^[19-21]。在沥青与沥青混合料的试验中，RSM自变量通常为添加剂比例、温度、关键筛孔通过率、沥青含量等。响应变量通常是沥青或沥青混合料的性能试验结果^[22-24]。

综上所述，PCB改性沥青混合料能提高高温稳定性，但抗水损害性能有所下降。WCF改性沥青混合料可以增加水稳定性能。本研究提出了PCB/WCF两种固体废弃物的复合改性沥青混合料。以AC-13级配为例，基于响应曲面法，获得了PCB，WCF以及油石比的最佳参数，试验验证了PCB/WCF改性沥青混合料性能达到了优化目标。研究方法为多元添加剂改性沥青混合料性能优化提供了参考，研究成果为PCB/WCF在沥青混合料中的应用发展提供依据。

矿料采用0~3，3~5，5~10，10~15 mm的石灰岩碎石以及矿粉，其物理性能见表 1。沥青采用70^#A级基质沥青，表 2为沥青的技术性能试验结果。AC-13石灰岩矿质混合料取规范级配中值。

PCB的物理性能如表 3所示。收集的WCF浸泡在放有清洗剂的水中，打开叶片搅拌机搅拌2 h，捞起后放入105 ℃烘箱中干燥8 h。将干燥后的WCF放入39 000 r/min的刀片粉碎机中，粉碎10 min。WCF粉碎前后的力学性能如表 4所示。WCF处理流程如图 1所示。

图 1 WCF的处理流程 Fig. 1 Processing flow of WCF

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沥青混合料采用马歇尔设计法，级配为AC-13中值。在混合料拌和机中加入集料, WCF与PCB共同搅拌45 s，再加入沥青搅拌90 s，最后加入矿粉搅拌45 s，拌和后的混合料放入165 ℃烘箱中保温2 h，以模拟混合料施工中的短期老化，取出后通过击实法成型马歇尔试件。分别进行混合料的空隙率测定、马歇尔稳定度试验、冻融劈裂试验。

试验设计分为如下3阶段：进行试验的统计设计；根据P值检验优化模型的响应参数；检验模型的适用性。研究基于RSM寻找空隙率(V_V)、马歇尔稳定度(M_S)、冻融劈裂抗拉强度比(T_SR)对应的沥青混合料最佳配合比设计方案，具体试验计划见图 2。RSM包含一个嵌入的阶乘或分数阶乘矩阵，该矩阵具有中心点、轴向点以及阶乘点^[25]。如果每个自变量中心点到阶乘点的距离为±1单位，则中心点至轴向点的距离为±α，研究的α值为1，意味着轴向点在正方形表面上，如图 3所示。研究设计矩阵为3自变量设计，包含6个中心点，6个轴向点和8个阶乘点。表 5给出了试验设计中的自变量与水平。

图 2 详细试验计划 Fig. 2 Detailed experimental plan

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图 3 中心复合设计法 Fig. 3 Schematic diagram of central composite design method

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电镜扫描图(SEM)显示PCB聚集体的平均直径为15 μm。此外存在大量小颗粒的PCB在范德华力作用下形成团聚，这类颗粒称为附聚体颗粒。能量散射X射线光谱法(EDS)观察到PCB表面主要化学元素为碳(C)、氧(O)。此外还存在硫(S)、锌(Zn)元素，这些元素是PCB表面灰分的主要成分，灰分的存在会覆盖PCB表面的活性点，从而降低PCB与沥青的相容性，造成PCB改性沥青混合料水稳定性下降^[26]。动态光散射(DLS)中d_0.1，d_0.5和d_0.9分别表示当累积粒度分布百分比达到10%，50%和90%时的粒度。图 4中，PCB的d_0.1为197 nm，d_0.9为358 nm，表明PCB的粒径分布集中在197~358 nm，是一种典型的亚微米颗粒，这一特性使PCB在干法施工中难以分散。DLS与SEM测值的差异是由于在DLS试验中加入了分散剂并进行超声分散，使得PCB附聚体与聚集体在溶剂中分散为单个小颗粒。

图 4 PCB性能表征 Fig. 4 PCB performance characterization

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洗净烘干后的WCF呈现泛黄色。SEM图像下的WCF羽轴两侧的羽片呈扇状分布，形成羊毛状纤维。EDS羽轴主要元素为碳(C)、氮(N)、氧(O)、硫(S)。WCF经粉碎处理后，羽轴被切碎，羽枝破坏程度较小，而羽片则完全粉碎穿插在羽枝与破碎的羽轴间，剪碎后的WCF纤维相比50倍下WCF具有更大的比表面积，这使其在沥青混合料中更易起到加筋的作用。

表 6记录了响应曲面设计法中20组自变量不同水平组合下的响应变量值。通过方差分析(ANOVA)进行模型响应参数的优化, 表 7为响应变量的方差分析结果。模型中每个单因子项、平方项及交互作用项的显著性分析采用P值检验(P值＜0.1即显著)^[19]，其中单因子项是二阶项和交互项的基础组成项，故保留不显著项。在M_S中，由于PCB掺量无论是一阶项、二阶项以及交互项对模型的影响都不显著，故予以剔除，这说明PCB掺量对M_S的影响在统计学上无意义。V_V，M_S，T_SR的预测值与试验值间的相关性如图 5所示，R²分别为98.57%，87.85%，99.51%，这表明模型预测结果与试验结果显著相关。经优化后的V_V，M_S，T_SR预测模型如式(1)~(3)所示，表 7与式(1)~(3)中的A，B，C对应表 6中的自变量因素。

(1)

(2)

(3)

图 5 响应变量试验值和预测值之间的关系 Fig. 5 Relationship between experimental and predicted values of response variables

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图 6表征了模型中双自变量交互作用对响应变量V_V的影响。随着油石比增大，空隙率显著下降。随着WCF掺量增大，空隙率呈曲线下降趋势。双自变量交互作用下，在WCF掺量为0.15%时，油石比为4.5%~7.0%，空隙率下降62.9%。随着WCF掺量增加至0.45%，油石比增加导致的空隙率下降效应弱化至54.5%。在油石比为4.5%时，WCF掺量由0.15%~0.45%空隙率下降24.8%。随着油石比增加至7.0%，WCF掺量增加导致的空隙率下降效应弱化至7.8%。这表明WCF掺量与油石比的增大都会减少沥青混合料中的空隙，且油石比在这一效应中起主导作用。

图 6 VV交互作用响应曲面 Fig. 6 VV interaction response surface

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图 7表征了模型中双自变量交互作用对响应变量M_S的影响。当油石比为低水平时，随着WCF掺量增大，稳定度呈线性递减趋势。当油石比为高水平时，稳定度反而随WCF掺量的增大而增大，呈线性递增趋势。同一WCF掺量条件下，随着油石比增大，稳定度以曲线趋势增长，在达到最大值后开始减小。对双自变量交互作用进行分析显示，WCF掺量0.15%时，油石比由4.5%增大至7.0%，稳定度降低39.7%;随着WCF掺量增加至0.45%，油石比增加反而导致稳定度增加2.3%。在油石比4.5%时，WCF掺量由0.15%~0.45%，稳定度下降12.9%;随着油石比增加至7.0%，WCF掺量增加反而导致稳定度增大47.7%。由表 7可知，油石比在M_S模型中起主要作用。在油石比较低时，混合料中结构沥青较少, 空隙率增大，从而导致结构松散，在外荷载作用下快速破坏变形；在稳定度达到峰值后，随着油石比的增大，沥青在混合料空隙中形成自由沥青，集料间嵌锁能力降低，从而导致稳定度下降。此外，WCF较大的比表面积，使其沥青混合料形成结构沥青所需的沥青用量增大，但对应的稳定度峰值也进一步增大。

图 7 MS交互作用响应曲面 Fig. 7 MS interaction response surface

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图 8表征了模型中双自变量交互作用对响应变量T_SR的影响。随着PCB掺量增大，T_SR值先增大后减小呈曲线变化，但总体变化并不显著; 随着WCF掺量增大，T_SR值呈曲线增大，且在最大掺量附近出现峰值; 随着油石比增大，T_SR值先增大后减小呈曲线变化。双自变量交互作用下，图 8 (a)显示，在PCB掺量0.2%时，WCF掺量由0.15%增加至0.45%，T_SR值增加24.4%;随着PCB掺量增加至1.0%，WCF掺量对T_SR的值增加效应强化至52.6%;在WCF掺量0.15%时，PCB掺量由0.2%增加至1.0%，T_SR值下降17.5%。随着WCF掺量增加至0.45%，PCB掺量增加反而导致T_SR值增加1.2%。干拌法难以有效分散亚微米状的PCB，且PCB会降低沥青与集料间的黏结作用^[27]，都会导致沥青混合料水稳定性能下降。而WCF在沥青混合料中形成的网状加筋结构，使混合料水稳定性能得到了提升其提升效果超过了因PCB掺量增大造成的下降。

图 8 TSR交互作用响应曲面图 Fig. 8 TSR interaction response surface

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图 8(b)显示，在PCB掺量0.2%时，油石比由4.5%增大至7.0%，T_SR值增加10.2%。随着PCB掺量增加至1.0%，油石比掺量对T_SR值的增加效应强化至26.5%。在油石比4.5%时，PCB掺量由0.2%增加至1.0%，T_SR值下降13.8%。随着油石比增加至7.0%，PCB掺量对T_SR值的下降弱化至1.1%。此外，PCB掺量与油石比的双自变量交互作用下存在曲面峰值。

前述响应参数的优化使其能对单个响应变量进行精准预测，但实际使用过程中单响应变量最优解无法满足路面复杂的使用需求，且改变单响应变量中自变量取值会导致其余响应变量的值发生变化，这使得用传统的马歇尔试验方法求多响应变量最优解需花费大量的资源与时间。研究将V_V的优化目标设置为3%~5%的望目，M_S以及T_SR值的优化目标分别设置为最小值8 kN，80%的望大，采用Minitab 19求解多响应变量最优解如表 8所示，结果显示PCB掺量0.52%，WCF掺量0.36%以及油石比5.5%为最佳优化方案，响应变量最优解V_V值为3.85%;M_S值为11.8 kN; T_SR值为84.6%;合意比为0.812。按照最佳优化方案，PCB掺量0.52%，WCF掺量0.36%以及油石比5.5%，进行4组PCB/WCF改性沥青混合料AC-13的空隙率，马歇尔稳定度和冻融劈裂强度等试验，取4组平均值作为验证值。多响应变量的预测值，预测区间以及试验验证值如表 9所示，Fit为拟合值；SE Fit为拟合值标准误差。采用最佳优化方案制备沥青混合料的试验验证值都位于95%置信区间内，这表明预测模型具有良好的可靠性，设计的PCB/WCF改性沥青混合料技术性能满足规范要求。

基于响应曲面设计法设计并进行了20组PCB/WCF改性沥青混合料AC-13的性能试验，建立了性能预测模型，得出如下结论：

(1) PCB和WCF二元复合改性沥青混合料实测技术性能优于单一材料改性沥青混合料，解决了PCB改性沥青混合料水稳定性难以满足技术要求的问题。

(2) 在试验设定水平内，油石比在空隙率下降中起主导作用；WCF对水稳定性能的提升效果显著，PCB对水稳定度有不利影响。PCB/WCF改性沥青混合料中，PCB、WCF和油石比之间存在交互作用。响应曲面法优化的PCB/WCF改性沥青混合料AC-13最佳方案为：PCB掺量0.52%，WCF掺量0.36%以及油石比5.5%。

(3) 从构建模型预测方程、交互作用分析到优化方案、配合比验证，表明响应曲面法优化多元改性沥青混合料配合比是可行的。