0 引言

“双碳”目标的提出对我国公路建设与养护事业中方案的制定提出了新的挑战，而沥青混合料回收料(Reclaimed Asphalt Pavement, RAP)因受其较高的残余价值的影响，在公路建设与养护中得到了广泛应用^[1-5]。沥青面层中使用RAP可充分发挥其经济、环境效益。然而，与普通的热拌沥青混合料相比，热再生沥青混合料(Recycled Hot-mix Asphalt Mixture, RHMA)常面临生产质量不稳定、耐久性不足等问题，严重制约了建设与养护单位对其的推广应用。国内外学者研究发现，RAP在RHMA中的分散特性以及RAP中老化沥青在RHMA中与新沥青的融合程度是造成RHMA质量不稳定的重要因素^[6-7]。因此，为评价RAP在RHMA中的迁移以及RAP中老化沥青与新沥青之间的融合程度，国内外学者分别从宏观、中观、微观方面来评价新旧沥青之间的融合程度。Ding等^[8]采用傅里叶变换红外光谱(Fourier Transform Infrared Spectroscopy, FTIR)研究了3种类型RHMA中RAP与新沥青之间的融合效率，发现温拌技术可促进新旧沥青之间的融合，而再生剂的掺加对融合效果的影响有限。Hou等^[9]基于FTIR设计了新旧沥青混融程度的评价模型，并采用不同粒径的RAP与新集料制备RHMA，分析了拌和温度、拌和时间、RAP含量以及温拌剂对新旧沥青融合效率的影响。Wu等^[10]在实验室制备RAP，并采用立方体粗集料作为新集料，研究了RAP加热温度、拌和时间对迁移和扩散的影响。Zou等^[11]采用立方体木质粗集料作为特征标记物，并采用3D荧光技术以及扫描共焦显微镜定量分析了新旧沥青的混合与扩散，发现温度影响显著。Zhao等^[12]采用钢球作为标记物，结合分层抽提的方法研究了RHMA中新旧沥青的融合与扩散。陈龙等^[13]从沥青层面研究发现，加热温度以及沥青标号与RAP沥青界面的融合速率、融合程度、界面扩散激活能呈正比。石鹏程等^[14]采用FTIR及原子力显微镜试验(Atomic Force Microscope, AFM)研究了新旧沥青融合变化规律。还有学者从分子含量层面^[15]、沥青组分方面^[16]研究了新旧沥青或RHMA中新旧沥青的融合与扩散过程。此外，Gao等^[3]研究发现，工程中使用的RAP是结团RAP，且RAP的结团率与铣刨速度、铣刨深度等因素相关。综上所述，现有研究采用室内老化的RAP进行试验，与工程中具有一定结团率的RAP不符，且在材料组成设计过程中没有考虑到不同粒径RAP在RHMA中的分散以及新旧沥青融合情况。因此，现有RHMA中关于RAP中老化沥青迁移与分散的研究与实际工程不能准确切合，有必要考虑采用工程中的RHMA材料组成设计试验来研究RAP在RHMA中的分散情况。

本研究主要考虑拌和时间对RHMA中RAP分散以及新旧沥青融合程度的影响。首先，采用磁铁矿粗集料作为标记物，分别制备了4种拌和时间的RHMA，并采用抽提法以及旋转蒸发法提取了磁铁矿表层的融合沥青；其次，采用流变试验、FTIR试验、凝胶渗透色谱试验(Gel Permeation Chromatography, GPC)、AFM试验研究了融合沥青性能、组分以及微观形貌水拌和时间的变化趋势；最后，采用示踪法以及图像处理法分析了不同拌和时间引起的融合沥青老化程度差异成因。研究成果可为RHMA生产质量均匀性控制提供一定的参考经验。

1 试验材料与方案设计 1.1 原材料技术性能

试验所用原材料主要包括70^#基质沥青、新集料、RAP。70^#基质沥青的基本性能指标见表 1。新集料为石灰岩，粒径为0~20 mm，并采用分档筛分的方法将新集料按照筛孔进行分档，测得新集料的主要性能指标见表 2。RAP来源于福银高速三明段AC20中面层，通过破碎筛分的方式分为0~6 mm，6~12 mm，12~16 mm共3档，采用离心分离法与阿布森法分别提取RAP中的集料与沥青，测试RAP抽提前后的级配、沥青含量，并分离RAP中集料与老化沥青的基本性能指标，结果见表 3、表 4。此外，为表征RAP在热拌过程中新旧沥青之间的融合程度，采用磁铁矿作为探针集料(新集料)^[17]。在考虑RAP最大粒径的基础上，为区分新集料与RAP，分别选择粒径为16~19 mm，19~26.5 mm的磁铁矿进行试验。

1.2 研究方案设计 1.2.1 试验拌和流程

根据再生沥青混合料在拌和站中的生产流程、各环节的温度控制、总拌和时间等方面，设计如图 1所示的流程进行室内试验模拟。试验过程中，磁铁矿的粒径为16~19 mm，19~26.5 mm，在设计配合比的条件下，磁铁矿采用等体积替代的方式进行试验。

1.2.2 再生沥青混合料级配设计

依托江西、福建、广东等地区AC-20型再生沥青混合料成功应用的经验，采用0~6 mm，6~12 mm，12~16 mm粒径的RAP以等比掺加的方式设计再生沥青混合料，RAP掺量为40%，设计再生沥青混合料的沥青含量为4.4%，RHMA矿料设计级配如图 2所示。

1.3 试验方法 1.3.1 沥青分离试验

采用离心分离法将磁铁矿中包裹的新旧沥青与铁矿石分离，并结合阿布森法将新旧沥青溶液中的沥青与溶剂分离。旋转蒸发时油浴温度为90 ℃，在旋转蒸发完成后，将收集到的老化沥青置于烧杯中放置在80 ℃的真空干燥箱中12 h，进一步排出残留在老化沥青中的有机溶剂。

1.3.2 流变试验

根据《动态剪切流变仪测定沥青胶结料的流变性能的标准测试方法》(ASTM D7175)，采用DHR-1型动态剪切流变仪研究沥青的高温流变性能，测试沥青的复数剪切模量(G^*)。试验采用直径8 mm，间距2 mm的平板测试25 ℃沥青流变性能(沥青路面服役周期内的代表温度为25 ℃^[18])，测试频率为0.1~100 rad/s。首先采用应变扫描试验确定沥青粘结剂的线弹性区域，在获得有限应变后采用频率扫描试验测试线性黏弹性响应范围，并根据频率扫描试验结果绘制25 ℃沥青复数剪切模量(G^*)主曲线。每组试验平行测试2个试样。

根据《弯曲梁流变仪(BBR)测定沥青胶结料的弯曲蠕变刚度的标准试验方法》(ASTM D 6648—01, AASHTO T313—09)，采用Canon公司的TE-BBR型弯曲梁流变仪进行沥青弯曲蠕变试验，测试沥青的弯曲蠕变劲度S和蠕变速率m值，评价沥青的低温性能。试件长127 mm、宽12.7 mm、厚6.35 mm，测试温度为-18 ℃。每组试验平行测试4个试样。

1.3.3 FTIR试验

采用傅里叶变换红外光谱仪测试沥青官能团组成与含量，测试范围为4 000~600 cm^-1，分辨率为4 cm^-1。红外光谱可反映聚合物中每个化学键的信息，其不同的吸收峰代表不同基团的振动形式。根据吸收峰的位置和形状，可分析样品中官能团、化学键和分子结构的变化情况。本次研究采用羰基(C=O)(1 672.210~1 722.357 cm^-1)和亚砜基(S=O)(987.112~1 057.611 cm^-1)定量表示沥青的老化程度，并采用羰基指数(CI)与亚砜基指数(SI)定量评价拌和时间对沥青老化程度变化的影响，计算如式(1)、式(2)所示:

(1)

(2)

式中, CI为羰基指数；SI为亚砜基指数；A_C=O为波长为1 672.210~1 722.357 cm^-1处羰基(C=O)的面积；A_S=O为波长为987.112~1 057.611 cm^-1处亚砜基(S=O)的面积；A_R为波长为2 766.898~3 007.946 cm^-1处参考位置的面积。

1.3.4 GPC试验

采用Waters 1515型凝胶渗透色谱仪评价聚合物中不同分子的组分，研究沥青性质的变化。GPC试验中，色谱柱是核心部件，当沥青溶液进入色谱柱时，溶质分子转移到色谱柱固定相的微观结构中。根据尺寸效应，分子的渗透概率取决于分子的体积。因此，由于大分子的体积较大，在浸出过程中与洗脱液流动的时间较短，而小分子与洗脱液流动的时间较长。因此，其可以实现基于分子体积的分离。此外，采用切割法定量分析GPC色谱图，即在图中等距切割曲线包围的区域，并据此划分大分子(Large Molecules Size, LMS)、中分子(Medium Molecules Size, MMS)和小分子(Small Molecules Size, SMS)。在本研究中，使用该方法将洗脱时间分为13段：前5段为LMS，第6~9段为MMS，第10~13段为SMS。此外，采用大分子含量指数(I_LMS)指标定量评价拌和时间对沥青老化程度变化的影响，计算如式(3)所示:

(3)

式中, I_LMS为大分子含量指数；A_LMS为大分子区域的面积；A_S为不同尺寸分子区域的总面积。

1.3.5 AFM试验

采用Bruker Icon型原子力显微镜观察沥青微观表观形貌，探针悬臂梁弹性系数采用0.4 N/m, 轻敲模式，扫描频率为1 Hz，扫描面积为20 um×20 um，分辨率为512 ppi×512 ppi。

1.3.6 元素示踪试验

采用131SC油性荧光示踪剂示踪新沥青，并根据新沥青在RHMA中的分布，评估不同拌和时间情况下RAP的分散特性。

首先，采用高速搅拌机制备10% 131SC油性荧光示踪剂的新沥青，拌和参数为：拌和速度500 r/min, 拌和时间10 min; 其次，按照图 1中的拌和流程制备不同拌和时间情况下的RHMA，并成型试件；接着，采用切割机对RHMA试件进行切片，并采用紫外灯照射切面，获取图像信息；最后，分析不同拌和时间情况下图像之间的差异。一般认为，时间切面荧光分布越均匀时, RAP在RHMA中的分散程度越高。

2 试验结果分析 2.1 流变性能试验结果

新沥青、老化沥青以及不同拌和时间条件下融合沥青的复数剪切模量试验结果如图 3所示。由图 3可见，新沥青的复数剪切模量最小，老化沥青最大；不同沥青的复数剪切模量与角频率呈正比。相同角频率情况下，随着拌和时间的增加，复数剪切模量呈增加的趋势。此外，拌和时间为30 s时，融合沥青的复数剪切模量较新沥青显著增加，而拌和时间高于30 s时，随着拌和时间的增加，融合沥青的复数剪切模量逐渐增加，沥青抗高温变形性能逐渐提高，新沥青与RAP中游离的老化沥青之间融合的比例逐渐增加。

图 4表明不同拌和时间条件下融合沥青的低温流变性能试验结果。由图 4可见，新沥青的弯曲蠕变劲度最小，老化沥青最大，然而，蠕变速率指标则反之。随着拌和时间的增加，融合沥青的弯曲蠕变劲度指标逐渐增加，蠕变速率指标逐渐减小。由此可见，随着拌和时间的增加，融合沥青的低温抗裂性能逐渐降低，说明新沥青与RAP中游离的老化沥青之间融合的比例逐渐增加。

2.2 FTIR试验结果

通过FTIR得到的不同沥青红外光谱试验结果如图 5所示。由图 5可见，RAP中含有的老化沥青与新沥青在不同的拌和时间情况下，红外光谱中没有出现新的组分。当拌和时间为30 s时，融合沥青中的S=O曲线变化趋势显著，而C=O曲线变化趋势不明显。当拌和时间为30，60 s时，融合沥青中的S=O，C=O曲线变化趋势基本一致。老化沥青的S=O，C=O曲线变化趋势与其他沥青相比有显著差异。总体来说，随着拌和时间的增加，S=O，C=O曲线变化趋势逐渐明显，且逐渐向老化沥青S=O，C=O曲线变化趋势接近，说明拌和时间的增加将会进一步加剧RAP中老化沥青与新沥青之间的混融。

采用式(1)、式(2)中的参数定量评价不同拌和时间下S=O，C=O含量的变化，得到CI, SI与拌和时间之间的变化趋势, 如图 6所示。由图 6可见，新沥青中的CI, SI最小，而老化沥青则反之。随着拌和时间的增加，融合沥青中的CI逐渐增加，SI总体呈增加的趋势。此外，拌和时间为30 s时融合沥青中的CI, SI显著增加，与新沥青相比，增幅分别为116.4%, 218.3%。

2.3 GPC试验结果

不同拌和时间条件下沥青的相对含量(M)与重均分子量(M_w)之间的变化趋势如图 7所示。由图 7可见，随着拌和时间的增加，融合沥青的老化程度逐渐增加，沥青中小分子含量逐渐减少，大分子含量逐渐增多，导致色谱图中的峰向右移动。采用式(3)计算不同拌和时间条件下融合沥青中的LMS含量，如图 8所示。由图 8可见，随着拌和时间的增加，融合沥青中LMS的比例增加，说明拌和时间的延长促进了RAP中老化沥青的分离，加剧了其与新沥青之间的融合。

2.4 AFM试验结果

不同拌和时间下沥青AFM微观形貌测试结果如图 9所示。研究表明^[19-20]，沥青表面形貌主要是蜂状结构，由沥青质组成。此外，沥青在发生老化过程中，沥青中的小分子(饱和分和芳香分)更容易破碎，因其含有更多的不饱和键，小分子结构断裂后聚合形成大分子(沥青质)，沥青质的模量大于饱和分和芳香分的模量，由于大分子增多，沥青的黏附力和模量增加。因此，受沥青老化的影响，沥青中将会出现数量较少但尺寸较大的蜂状结构。由图 9可见，与其他沥青相比，老化沥青中含有最大尺寸的蜂状结构数量最多，新沥青中蜂状结构的数量最少。此外，随着拌和时间的增加，融合沥青中蜂状结构的数量逐渐减少，较大尺寸的蜂状结构数量在逐渐增多，说明拌和时间的增加使新沥青与RAP中老化沥青之间发生融合，且拌和时间越长，融合沥青中含有的老化沥青比例越高。

为定量评价拌和时间对沥青中蜂状结构的影响，分别计算不同拌和时间条件下的平均蜂面积与蜂密度，结果如图 10所示。由图 10可见，随着拌和时间的延长，融合沥青中蜂密度与平均蜂面积在逐渐增加，说明融合沥青的老化程度在逐渐增加。此外，蜂密度与平均蜂面积的增长速率随拌和时间的延长而逐渐降低，说明RAP在与新沥青、新集料拌和过程中，RAP中的老化沥青与新沥青之间由部分融合向完全融合的方向转变，且随着融合程度的增加，新旧沥青之间的融合效率在逐渐降低。

2.5 元素示踪结果

研究表明^[2]，RAP粒径相同的情况下，部分RAP是由粒径较小的颗粒团聚体形成，如图 11所示。不同拌和时间情况下RHMA元素示踪结果如图 12所示。结合图 11与图 12可知，在RHMA拌和过程中，受搅拌机的拌和作用力以及温度降低RAP胶浆黏度的影响，RAP的分散程度会随着拌和时间的增加而增加。由此可见，拌和时间的延长有利于RAP团聚颗粒的分散，促进其与新沥青之间的相互迁移与融合。因此，在拌和时间较短时，新集料表面融合沥青的老化程度较低，而随着拌和时间的增加，RAP团聚颗粒分散，参与新旧沥青之间融合的老化沥青将会增多，新旧沥青表面融合沥青的老化程度逐渐增加。

3 结果讨论

研究表明^[21]，RAP在拌和过程中表面沥青主要存在4种形态，分别为表层流动的液体老化沥青、软化而未达到流动状态的老化沥青、硬化的老化沥青以及渗入集料表层微裂缝中的老化沥青，如图 13所示。因此，RHMA中RAP表面的老化沥青仅有液体老化沥青以及软化的老化沥青参与新旧沥青的融合过程。此外，根据不同拌和时间情况下新集料表层融合沥青的流变性、官能团、分子含量、微观形貌的试验结果可知，随着拌和时间的增加，融合沥青的老化程度逐渐增加，这说明拌和时间的延长将有利于再生沥青混合料中新旧沥青之间的充分接触融合。根据元素示踪结果可知，随着拌和时间的增加，RAP中团聚颗粒在RHMA中的分散程度更高。

根据不同粒径RAP团聚颗粒比例以及RAP中老化沥青存在形态，在不同的拌和时间情况下，RAP中老化沥青与新沥青之间相互接触融合可能经历3个阶段, 如图 14所示。

(1) 第1阶段：初步接触阶段

该阶段主要发生在拌和初期，RAP与新沥青、新集料之间初步相互接触，并发生部分新沥青与RAP表面液体老化沥青相互迁移行为。此外，受拌和过程中搅拌机的机械力作用，团聚颗粒分散，促使新沥青与RAP表层老化沥青之间相互迁移，使RAP与新集料、新沥青之间的接触更充分。

(2) 第2阶段：充分混合阶段

该阶段新沥青与RAP中老化沥青均匀覆盖在新集料、RAP集料表面，新沥青与RAP表层老化沥青胶浆之间的迁移充分完成。

(3) 第3阶段：新老沥青混融阶段

该阶段主要发生在新、老沥青的分子层面，因新、老沥青之间分子质量的差异，新、老沥青的接触界面会发生沥青融合，形成融合老化程度相对均匀的沥青。

综上所述，不同拌和时间情况下RAP团聚颗粒具有不同的分散状态，其与新沥青的接触总表面积也会相应改变，表现为随着拌和时间的增加而增加。RAP团聚颗粒在RHMA中解体、分散的过程中，RAP表面的液体老化沥青与新沥青、新集料相互接触，使老化沥青在新集料表面发生迁移，加剧了新集料表面沥青的老化程度。因此，即便RHMA拌和时间达到90 s与120 s时，再生沥青混合料中的RAP团聚颗粒基本分散，此时磁铁矿表面的融合沥青老化程度也依然在不断增加，这个结论在文献[22]中也有相应报道。

虽然延长RHMA的拌和时间可显著改善RAP的分散程度，提高RHMA中不同区域融合沥青性能的均匀性。然而，拌和时间的增加将会显著降低RHMA在工程中的生产效率，增加生产成本和生产过程中的能耗与碳排放，降低RHMA的经济与环境效益。因此，需要综合考虑RHMA的经济、环境、性能方面以确定合理的拌和时间。

4 结论

(1) RHMA拌和过程中，随着拌和时间的增加，融合沥青的复数剪切模量、蠕变劲度模量、羰基与亚砜基指数、大分子含量、平均蜂面积逐渐增加，而蜂密度以及蠕变速率逐渐减小。由此可见，增加RHMA的拌和时间可提高新集料表面沥青的老化程度，新旧沥青之间的交互作用将会更显著。

(2) 工程中，RAP存在团聚颗粒，而随着拌和时间的增加，RHMA中的RAP团聚颗粒数量在逐渐减少，分布更加均匀。由此可见，拌和过程中产生的机械力以及颗粒之间的相互作用将会破坏团聚颗粒，增加RAP表面老化沥青与新沥青、新集料之间的接触面积，促进RHMA中新旧沥青分散以及融合的均匀性。

(3) 延长拌和时间将会显著提高RHMA中融合沥青的老化程度以及RAP分散的均匀性，然而，拌和时间会影响工程中RHMA生产过程中的经济、环境效益。因此，实际生产过程中，应综合考虑RHMA的拌和时间与耐久性、经济、环境效益之间的关系，确定合理的拌和时间。